На первом этаже, в мемориальном кабинете В.Я. Брюсова, восстановленном по фотографиям и воспоминаниям современников на период 1910 года, находятся вещи, принадлежавшие поэту: его библиотека, дубовый стол, часы, мебельный гарнитур, картины и рисунки, подаренные поэту художниками Ф. Рербергом, К. Феофилактовым, А. Койранским, Н. Сапуновым, Н. Гончаровой.
Поднимаясь на второй этаж, гости музея оказываются в эстетическом пространстве Серебряного века, благодаря экспозиции, в которой отражены имена наиболее ярких поэтов и писателей конца XIX - начала XX веков. В витринах представлены рукописи и прижизненные издания книг писателей с их автографами, сборники, альманахи, журналы, выпущенные издательствами того периода. Материал экспозиции, ее архитектурно-художественное оформление дают возможность почувствовать колорит и внутреннее движение эпохи. Здесь находятся уникальные рукописи и портреты Л. Рейснер работы В. Шухаева, М. Волошина кисти Б. Кустодиева, портрет Андрея Белого работы Л. Бакста и др.