Экспозиция музея-квартиры была создана на основе мемориальной коллекции А.Н. Толстого, переданной в Государственный литературный музей после смерти вдовы писателя Л.Н. Толстой.
Коллекция А.Н. Толстого - одна из наиболее ценных в составе фондов Государственного Литературного музея. Часть этой коллекции представлена в экспозиции, часть находится в фондах ГЛМ и является основой для многочисленных выставочных проектов. В составе собрания: русская и западноевропейская живопись XVI-XX вв., предметы декоративно-прикладного искусства (фарфор, кость, металл, осветительная техника и др.), мебель работы русских и западноевропейских мастеров. Значительную часть коллекции составляет библиотека писателя, включающая редчайшие издания петровского времени, книги из масонской библиотеки предков писателя - Тургеневых, редкие прижизненные зарубежные издания писателя